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北京高壓科學(xué)研究中心毛河光院士與鄭海燕、李闊課題組，在極端高溫高壓條件下首次合成具有專一tube(3,0)結(jié)構(gòu)的碳-氮有序間隔排列超細(xì)金剛石納米線，并發(fā)現(xiàn)芳香體系在高壓下的[1,3,5]協(xié)同加成機(jī)理，由此提出極端條件下合成有序產(chǎn)物的控制策略，相關(guān)成果于4月19日發(fā)表在美國(guó)《國(guó)家科學(xué)院院刊》(PNAS)。

金剛石納米線是一種特殊的金剛石基材料。其中碳原子形成化學(xué)鍵的方式與金剛石類似，因此與金剛石有著相似的性質(zhì)(硬度、絕緣性、穩(wěn)定性等)。不同于金剛石的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，金剛石納米線在長(zhǎng)度方向可以無限生長(zhǎng)，但在另外兩個(gè)方向卻非常細(xì)(~0.5納米)，僅相當(dāng)于一根頭發(fā)絲(~50微米)的1/100000。這種特殊的結(jié)構(gòu)使該材料具有與碳納米管相當(dāng)或更高的拉伸強(qiáng)度，同時(shí)還具有極強(qiáng)的柔韌性。2015年，美國(guó)科學(xué)家首次以苯為原料在20萬(wàn)個(gè)大氣壓下合成了金剛石納米線。隨后科學(xué)家通過選擇不同的芳香分子作為原料，在高壓下相繼合成了一系列含有其它元素的金剛石納米線。然而，這些金剛石納米線內(nèi)部原子連接的有序性較差，常形成混合物，阻礙了進(jìn)一步的研究和應(yīng)用。

在這項(xiàng)研究中，研究人員發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物有序性差的原因是合成反應(yīng)的選擇性較差。苯環(huán)上的原子全部為碳原子，高壓下都可以參與聚合反應(yīng)，導(dǎo)致反應(yīng)的混亂度增加。因此，研究人員用均三嗪代替苯作為合成金剛石納米線的原料，提高了反應(yīng)物分子中不同位置原子的反應(yīng)選擇性。相比于苯，均三嗪六元環(huán)上的1、3、5位置上為氮原子，2、4、6位置上為碳原子。因?yàn)榈拥母邏悍磻?yīng)活性不如碳原子，氮-氮間難以成鍵，所以均三嗪分子的反應(yīng)方式變得單一，最終首次合成得到高度有序的晶化納米線。研究人員綜合利用X-射線衍射、電子衍射等手段并結(jié)合理論計(jì)算方法，確定了所得到的納米線具有專一的tube(3,0)結(jié)構(gòu)，納米線之間具有理想的六方堆積，而沿納米線方向存在一定的無序。研究人員還通過質(zhì)譜手段表征了反應(yīng)中間體，確定了反應(yīng)單體之間的碳-氮成鍵方式，并結(jié)合理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)三嗪?jiǎn)误w在壓力下發(fā)生了連續(xù)的[1,3,5]協(xié)同加成反應(yīng)，最終生成了tube(3,0)結(jié)構(gòu)納米線。這完全不同于以往普遍認(rèn)為的芳環(huán)分子在高壓下發(fā)生連續(xù)的狄爾斯阿爾德(Diels-Alder)反應(yīng)。

該研究首次在高壓下合成出了高度有序的晶態(tài)金剛石結(jié)構(gòu)納米線，并確定了其具體結(jié)構(gòu)，詳細(xì)地研究了從三嗪?jiǎn)误w到金剛石納米線的反應(yīng)路徑，揭示了反應(yīng)選擇性對(duì)產(chǎn)物有序性的重要意義，對(duì)在高壓下設(shè)計(jì)合成結(jié)構(gòu)專一的新型碳材料和理解芳香分子在壓力下的聚合反應(yīng)具有重要意義。(作者：趙路 )